理化学研究所

加藤ナノ量子フォトニクス研究室

研究内容:カーボンナノチューブにおけるK運動量フォノン結合を介したアップコンバージョン発光の内在的過程

量子光学や光熱技術の分野では、光子のアップコンバージョン発光が重要な役割を果たしています。この現象は、低エネルギーの光子が吸収され、より高いエネルギーの光子として再放出されるプロセスです。この現象は、電気通信、先端フォトニクス、再生可能エネルギーなどの分野で重要な応用があります。特に、単層カーボンナノチューブにおけるアップコンバージョン発光は、効率的な光変換が可能なため、注目されています。

アップコンバージョン発光過程のエネルギー準位図。
アップコンバージョン発光過程のエネルギー準位図。

そこで本研究では、シリコン基板の溝に架橋した単層カーボンナノチューブにおけるアップコンバージョン発光の内在的な微視的メカニズムを調査しました。本研究で特に注目すべき発見は、励起偏光に対する非常に強い異方的な応答です。この異方性は、カーボンナノチューブの一次元的な特性を反映しており、欠陥がないとされる架橋カーボンナノチューブにおいても内在的なアップコンバージョン過程が起こることを強く示唆しています。

発光強度(灰色)とアップコンバージョン発光強度(青色)の偏光依存性。
発光強度(灰色)とアップコンバージョン発光強度(青色)の偏光依存性。

また、発光分光およびアップコンバージョン発光励起分光の結果から、アップコンバージョン発光がK運動量フォノンモードによって引き起こされることを確認しました。さらに、励起子-フォノン相互作用モデルをアップコンバージョン発光励起スペクトルに適用し、実験結果を定量的に再現することに成功しました。

励起子-フォノン相互作用モデルでフィットしたアップコンバージョン発光励起スペクトルで11の異なるカイラリティからなる。実線はフィットの総和,破線はフィットの各成分。
励起子-フォノン相互作用モデルでフィットしたアップコンバージョン発光励起スペクトルで11の異なるカイラリティからなる。実線はフィットの総和,破線はフィットの各成分。

本研究は、カーボンナノチューブにおける共鳴的な励起子-フォノン結合の重要な役割を明らかにしており、この成果を通じて近赤外領域の光熱技術のさらなる進展が期待されています。

本研究の詳細については、こちらの論文を参照してください。
D. Kozawa, S. Fujii, Y. K. Kato Intrinsic process for upconversion photoluminescence via K-momentum-phonon coupling in carbon nanotubes Phys. Rev. B 110, 155418 (2024). Link to publisher pdf