理化学研究所

加藤ナノ量子フォトニクス研究室

研究内容:異次元ヘテロ構造における励起子移動

カーボンナノチューブ(CNT)などのナノ材料は、室温でも量子効果を示すことが知られています。一方、これらの材料では、その低次元性により通常の光励起は効率を上げにくいという課題もあります。例えば、単層CNTの直径は約1 nmで、入射レーザー光の回折限界である約1 μmよりもはるかに小さいサイズです。そのため、励起に用いる光子の数に対して吸収される光子の数はかなり少なくなります。また、CNTの遷移状態であるE11およびE22の吸収ピークの線幅は狭く、特定のカイラリティ のCNTを励起するためには、波長可変レーザーが必要になります。さらに、CNT内の励起子は一次元的であり、完全な直線偏光依存性を持ち、効率よく励起するためには偏光角をCNTの軸に合わせる必要があります。

CNT/WSe<sub>2</sub>のヘテロ構造の模式図
CNT/WSe2ヘテロ構造の模式図

本研究では、カーボンナノチューブとセレン化タングステン(WSe2)のヘテロ構造における励起子移動について調査しました。この異次元ヘテロ構造は、当研究室で開発されたアントラセン転写技術を利用して作製され、基本的には六方晶窒化ホウ素とのヘテロ構造と同様の手順で準備されています。下の図ではWSe2の転写前後でのフォトルミネッセンス励起発光を比較しています。転写前の(9,8)CNTからのスペクトルは、励起と発光にそれぞれE22とE11遷移の明確な主ピークを示しています。これに対し、転写後のスペクトルでは高エネルギー側に励起子移動の過程を示す1.673 eVののピークが見えています。

単層WSe<sub>2</sub>の転写前(上)および転写後(下)のフォトルミネッセンス励起発光
単層WSe2の転写前(上)および転写後(下)のフォトルミネッセンス励起発光

普通は異なるE22エネルギーと角度を持つCNTを複数同時に励起することは困難です。しかし、WSe2のA励起子を介した介した励起であればその限りではありません。下図で調査したヘテロ構造には、(8,7)、(9,8)、(10,5)、(10,5)の 4 本のナノチューブが含まれています。A励起子のエネルギーで励起することにより、全てのナノチューブが発光し、観測されたレーザー走査像では励起領域が広がっていることが分かります(上)。これは、A励起子の拡散があるため、空間的にずれた位置からもナノチューブを励起して発光させることができているからです。同じヘテロ構造を(9,8)ナノチューブのE22エネルギーで励起した結果(中)を見ると、各カーボンナノチューブの像は小さく孤立しており、特に(8,7)カーボンナノチューブでは、E22エネルギーと偏光角度が(9, 8)ナノチューブと大きく異なるため、励起できていません。

E<sub>A</sub>(上)、E<sub>22</sub>(中)励起のフォトルミネッセンス強度画像。(下)白い破線で示されるフォトルミネッセンスのラインプロファイル。
EA(上)、E22(中)励起のフォトルミネッセンス強度画像。(下)白い破線で示されるフォトルミネッセンスのラインプロファイル。

本研究の詳細については、こちらの論文を参照してください。
N. Fang, Y. R. Chang, D. Yamashita, S. Fujii, M. Maruyama, Y. Gao, C. F. Fong, K. Otsuka, K. Nagashio, S. Okada, Y. K. Kato Resonant exciton transfer in mixed-dimensional heterostructures for overcoming dimensional restrictions in optical processes Nature Commun. 14, 8152 (2023). Link to publisher pdf

プレスリリース: 「ナノ半導体界面でのエネルギー共鳴現象を発見-異次元ヘテロ構造を用いた半導体デバイスへの応用に期待-」